物理化学与生物物理学杂志
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使用具有加权计算平均值的多线信号 (MLS) 仿真数据，OEC 中锰簇可能的 Mn 超精细相互作用和氧化态

伯纳德·拜图蒂*

完全理解放氧复合物（OEC）的结构仍然是一个挑战。最近，计算化学利用来自更详细的 X 射线衍射 (XRD) OEC 结构的数据，已广泛用于探索 OEC 中水氧化的机制。本研究涉及 X 波段连续波电子磁共振 (CW-EPR) 生成的 S2 态信号的模拟研究，以研究数据是否与 OEC 中的四种锰离子一致，组织为“3” +1'模型或'二聚体的二聚体'模型。仍然存在的问题是每个 Mn 离子通过 OEC 中的超精细相互作用对“g2multiline”信号有多少贡献？本项目研究的多线信号结构部分揭示了这一点。数据分析方法涉及对OEC簇相关模型的实验光谱进行数值模拟。X 波段 CW-EPR 多线光谱的模拟揭示了三种锰离子具有大各向异性的超精细耦合。这些很可能是 MnIII 中心，并且明显支持“低”氧化态 OEC 范式模型，S2 态下的平均氧化为 3.25。这与早期的数据一致，但目前的结果清楚地表明，通常制备的样品中存在超精细耦合的异质性。这些很可能是 MnIII 中心，并且明显支持“低”氧化态 OEC 范式模型，S2 态下的平均氧化为 3.25。这与早期的数据一致，但目前的结果清楚地表明，通常制备的样品中存在超精细耦合的异质性。这些很可能是 MnIII 中心，并且明显支持“低”氧化态 OEC 范式模型，S2 态下的平均氧化为 3.25。这与早期的数据一致，但目前的结果清楚地表明，通常制备的样品中存在超精细耦合的异质性。