物理化学与生物物理学杂志
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铁锰一氧化物促进稳定羟基中间体降解氯苯生成对氯苯酚的 DFT 研究

吴友根、张雨辰、赵艳英

详细介绍了使用一氧化铁和一氧化锰通过羟基插入中间体 HO–M–C6H4Cl (M=FeO, MnO) 将氯苯转化为对氯苯酚的反应路径。通过密度泛函方法对反应物、中间体、过渡态和产物的分子几何结构和电子结构进行了优化和详细分析。反应电位表面分布表明，金属氧物质可以通过金属碳键的连续形成和解离，激活氯苯的对位C-H键，从而生成对氯苯酚，然后去除金属原子（Fe或锰）。本征反应坐标（IRC）分析表明，在高自旋和低自旋势能面之间没有寻找交叉点；因此，在这两个态势能面之间没有发现自旋交叉。在整个反应路径中，低自旋势能面位于高自旋势能面上方。我们对氯苯转化为对氯苯酚的可能反应途径的理论研究也将有助于分析过渡金属络合物的C-H键活化和金属-碳键形成的催化功能。